近日，中山大學(xué)陳鈺杰教授與河南大學(xué)張文凱教授團隊在提升碳點固態(tài)發(fā)光性能方面取得重要進展。通過將紅色熒光碳點與等離激元納米貼片天線耦合，成功在室溫下實現(xiàn)了發(fā)射強度增強76倍、輻射壽命縮短至80皮秒的明亮、超快窄帶發(fā)射。相關(guān)成果以“Assembly of Centimeter-Scale Plasmonic Nanocavities for Bright and Ultrafast Emission of Red Carbon Dots"為題發(fā)表在國際知*期刊《ACS Applied Nano Materials》上。

碳點作為一種新興的碳基熒光納米材料，因其合成簡便、成本低廉、穩(wěn)定性高及能帶可調(diào)等優(yōu)勢，在量子發(fā)射器領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。然而，其固態(tài)發(fā)光效率較低、輻射壽命通常處于納秒量級等問題，嚴重制約了其在需要明亮、快速發(fā)射的應(yīng)用場景中的發(fā)展，如快速顯示、單光子源及高頻量子通信系統(tǒng)。等離激元耦合技術(shù)，特別是利用等離激元納米腔模式，被認為是解決上述問題的有效途徑。該結(jié)構(gòu)能夠通過Purcell效應(yīng)顯著改變發(fā)射體周圍環(huán)境的局域態(tài)密度，從而大幅提升其自發(fā)輻射速率。然而，如何在納米尺度的光學(xué)熱點內(nèi)精確并可重復(fù)地定位發(fā)射體，以及如何實現(xiàn)大面積、高質(zhì)量的納米腔制備，是該領(lǐng)域長期面臨的挑戰(zhàn)。

本研究的核心突破在于發(fā)展了一種結(jié)合傳統(tǒng)旋涂工藝與保形轉(zhuǎn)印薄膜技術(shù)的納米腔制造方法。該工藝首先通過溶液法自組裝制備高質(zhì)量二維銀納米顆粒薄膜，隨后利用聚二甲基硅氧烷基板進行“拾取"，并最終通過施加約1N的壓力將其轉(zhuǎn)印至預(yù)先制備的底層結(jié)構(gòu)上，從而構(gòu)建出完整的納米貼片天線結(jié)構(gòu)。此方法成功實現(xiàn)了厘米尺度（約2.5 cm2）上具有均勻質(zhì)量的等離激元納米腔的大面積制備。整個流程基于溶液化學(xué)組裝，成本低廉，并且通過模塊化的轉(zhuǎn)印技術(shù)，實現(xiàn)了對發(fā)射體位置的精確控制，保證了器件性能的確定性與可重復(fù)性。

光學(xué)表征結(jié)果證實了該納米腔結(jié)構(gòu)的強大性能。穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光光譜顯示：

發(fā)光強度顯著提升：與未耦合的參考器件相比，NPA器件的發(fā)射強度增強了76倍（峰值增強因子達92）。時間分辨熒光壽命測試表明，耦合后的R-CDs輻射壽命從6.6納秒急劇縮短至80皮秒，計算得到的Purcell因子高達82，意味著發(fā)射速率提升了82倍。該結(jié)構(gòu)同時對碳點的拉曼信號產(chǎn)生了超過百萬倍的增強。分析指出，發(fā)射增強主要源于納米腔對激發(fā)效率的巨大提升。此外，研究還觀測到強烈的發(fā)光偏振消光對比（約10:1），直接證明了激子-等離激元之間的耦合。

研究團隊通過室溫共聚焦顯微光致發(fā)光光譜系統(tǒng)對樣品的發(fā)光特性進行了關(guān)鍵表征。本研究的關(guān)鍵光學(xué)數(shù)據(jù)是采用北京卓立漢光儀器公司的RTS2-HU-DZX型300 mm光譜儀進行分析獲得的，該儀器為精確測量發(fā)光強度與光譜特性提供了可靠保障。測試時，405 nm激光通過100倍物鏡聚焦于樣品表面，并利用同一物鏡收集發(fā)射光。可以觀察到，不同器件表面的激光散斑圖案存在顯著差異。與參考器件R的均勻光斑相比，NPA器件表面呈現(xiàn)出隨機分布的明亮散斑，這與其獨特的等離激元結(jié)構(gòu)相關(guān)。NPA的反射光譜在500-750 nm范圍內(nèi)顯示出一個寬譜的表面等離激元共振峰，與R-CDs的發(fā)射光譜高度重疊。在激光激發(fā)下，NPA器件展現(xiàn)出遠超M和R器件的譜線強度和熒光亮度。經(jīng)計算，NPA實現(xiàn)了相對于參考器件高達76倍（峰值增強因子為92）的發(fā)光強度增強，表明腔內(nèi)的發(fā)射體均被有效耦合。

該項研究克服了碳點材料在固態(tài)發(fā)光器件中發(fā)光效率低和速率慢的瓶頸。所實現(xiàn)的明亮、超快、窄帶（半高寬<30 nm）紅色發(fā)射，使碳點成為量子光學(xué)應(yīng)用中*具競爭力的候選材料，例如低閾值納米激光器和單光子源。同時，該研究中低成本、可大規(guī)模生產(chǎn)的納米腔制造策略，也為其他量子發(fā)射體與等離激元結(jié)構(gòu)的集成提供了新的技術(shù)路徑，有望推動相關(guān)光電器件的發(fā)展。

圖1. 等離激元納米貼片天線（NPA）結(jié)構(gòu)設(shè)計

圖2. NPA 的制造和表征 .

圖3.（a）器件R（黑色）、M（紅色）和NPA（藍色）的顯微光致發(fā)光光譜

圖4.（a）器件R（黑色）、M（紅色）和NPA（藍色）的熒光衰減曲線

配置推薦：

本研究的關(guān)鍵光學(xué)數(shù)據(jù)是采用北京卓立漢光儀器公司的RTS2-HU-DZX型300 mm顯微熒光光譜儀進行分析獲得（目前已升級為OmniFluo-FLIM顯微熒光壽命成像系統(tǒng)）。

卓立漢光OmniFluo-FLIM顯微熒光壽命成像系統(tǒng)

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作者簡介

陳鈺杰，現(xiàn)任中山大學(xué)電子與信息工程學(xué)院副教授，兼任美國光學(xué)學(xué)會（OSA）旗下期刊審稿人，廣東省民進科學(xué)技術(shù)工作委員會委員。2001?2005在中山大學(xué)物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院獲物理學(xué)學(xué)士，2005?2008在同校光學(xué)工程專業(yè)獲碩士學(xué)位，2008?2012在英國斯特*斯克萊德大學(xué)光子學(xué)研究所取得物理（光子學(xué)）博士學(xué)位，期間獲蘇格蘭物理學(xué)聯(lián)盟全額獎學(xué)金及國家優(yōu)秀自費留學(xué)生獎學(xué)金。工作經(jīng)歷包括主持國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金等多項科研項目，研究方向聚焦光子學(xué)、光子集成、光通信原理與技術(shù)等，在Optics Express、Physical Review Letters、Nature Communications等國際期刊發(fā)表多篇高水平論文。曾獲高校基本科研業(yè)務(wù)費青年教師培育項目、教*部留學(xué)回國人員科研啟動基金等多項科研資助，并在光學(xué)與光電子領(lǐng)域擁有豐富的教學(xué)與科研經(jīng)驗。

張文凱，男，河南大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，河南省高校青年骨干教師、開封市科技創(chuàng)新人才。2008-2013年在中山大學(xué)高分子化學(xué)與物理專業(yè)攻讀博士學(xué)位，2019-2020赴Mississippi State University化學(xué)系訪學(xué)。2013年7月進入河南大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院工作，歷任講師、副教授、教授。主要研究方向為柔性智能光子材料與光學(xué)加密應(yīng)用，主持國家自然科學(xué)基金2項，省級以上項目5項；以*一/通訊作者在Chemistry of Materials、J. Mater. Chem. C等國際權(quán)*期刊發(fā)表SCI論文30余篇，獲授*國家發(fā)明專*5項。研究成果獲河南省軍民科技協(xié)同創(chuàng)新大賽獎、河南省科*廳自然科學(xué)學(xué)術(shù)論文獎等榮譽。